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1901年，光绪二十七年，蔡元培34岁时，夏，赴上海代理澄衷学堂校长。
9月，被聘为南洋公学经济特科班总教习。
1902年，光绪二十八年，蔡元培35岁时，同蒋智由等在上海创办中国教育会并任会长，创立爱国学社、爱国女学，均曾被推为总理。
1月1日，蔡元培在与他往日的学生黄仲玉女士，在杭州举办了他一生中的第二次婚礼。
1903年，光绪二十九年，蔡元培36岁时，爱国学社的活动引起清政府的警觉，下令侦讯。
蔡元培辗转青岛、日本、绍兴、上海等地，一方面学习德语，准备赴德留学。
同年，蔡元培为抗拒俄国政府觊觎中国北方领土，与上海反清革命志士以对俄同志会的名义办了《俄事警闻》（后改《警钟日报》）。
1904年，光绪三十年，蔡元培37岁时，在上海组织建立了反清革命组织光复会。
1905年，光绪三十一年，蔡元培38岁时，同盟会成立，光复会并入，孙中山委任蔡元培为同盟会上海分会负责人。
1907年5月，光绪三十三年，蔡元培40岁时，在驻德公使孙宝琦的帮助下前往德国柏林，入莱比锡大学听课和研究心理学、美学、哲学诸学科。
已近不惑之年的蔡元培开始了四年海外留学的生活。
在德四年，他编著了《中国伦理学史》等一批学术书籍。
1911年，宣统三年，蔡元培44岁，11月上旬，辛亥革命爆发，在陈其美去电催促下，蔡元培取道西伯利亚回国。
1912年，民国元年，蔡元培45岁，1月4日，中华民国临时政府在南京成立，他就任南京临时政府教育总长。
1月19日，民国元年，在蔡元培主导下教育部颁布了《普通教育暂行办法》，并主持制定了《大学令》和《中学令》，这是中国的第一个大学和中学校令，他强调要把中学和大学键造成健全国民的学校。
2月，鲁迅被他邀请到教育部任职。
7月，蔡元培因不愿与袁世凯政府合作而辞职。
1913年，民国二年，蔡元培46岁时，再次赴法国从事学术研究，在留欧的三年时间里，又编撰了不少哲学美学著作。
1915年6月，民国四年，蔡元培48岁时，与李石曾、吴玉章等发起组织华法教育会，在法国倡勤勤工俭学，希望以次组织帮助更多华人到欧洲求学。
后来的周恩来、邓小平等均是通过这个组织的帮助后顺利在法国进行学习的。
1916年，民国五年，蔡元培49岁时，这年夏，黎元洪的北京政府明令恢复了民国初年的《临时约法》。
11月8日，蔡元培与吴玉章一起乘船由马赛回国，抵达上海。
12月26日受命担任北京大学校长。
1917年，民国六年，蔡元培50岁时，1月9日，蔡元培发表就任北京大学校长的演说，对学生提出三点要求：一曰抱定宗旨，二曰砥砺德行，三曰敬爱师长，将“抱定宗旨”
置于首位。
这年，蔡元培聘请《新青年》主编陈独秀为文科学长，并聘请李大钊、胡适、钱玄同等“新派”
人物在北大任教，采用“思想自由，兼容并包”
的办学方针，实行“教授治校”
的制度，提倡学术民主，支持新文化运动。
同年，蔡元培邀请著名哲学家梁漱溟到北京大学讲授印度哲学。
同年，徐悲鸿应蔡元培之邀从日本东京返北京，任北京大学画法研究会导师。
同年7月，胡适从美国学成回国，被北京大学校长蔡元培聘为教授。
同年7月3日，为抗议张勋复辟，蔡元培向黎元洪总统提出辞职。
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