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陈果夫、丁惟汾等坚决要求废止大学院制度，他们的理由是：“大学院的机关，明明列在国民政府组织案中，当然在国民政府之下，和其他各部院同一性质，何以大学院门口所悬的招牌，不称国民政府大学院，大书特书而曰‘中华民国大学院’？是否表示教育独立，大学院和国民政府并列？”
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面对国民党内政客的一系列争权夺利的政治手段，1928年6月15日的大学院委员会会议上，蔡元培愤然要求辞去大学院院长职务。
会后，他感慨地对胡适说，他从不晓得社会这样复杂；他应付不了这样复杂的社会，干不下去了。
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蒋介石控制的南京国民党政权一方面废置大学院制，另一方面，于这年8月通过《北平大学区组织大纲》，以北平为中心设立北平大学区。
国民党元老吴稚晖、张静江、李石曾在教育系统内极力发展自己的势力，他们谋求由李石曾取代蔡元培在北京大学校长职务，因北大方面师生的坚决抵制而没有得逞。
在取消大学院的提议和《北平大学组织大纲》通过后，8月17日，蔡元培公开宣布辞去他的国民党中央政治会议委员、国民政府委员、大学院院长、代理司法部长等职，专任中央研究院院长。
他在辞呈中写道：
元培一介书生，畏涉政事。
前以全国尚未统一，人才不能集中，备员国府，一载于兹。
……倾统一告成，万流并进，人才济济，百废俱兴。
元培老病之身，不宜再妨贤路，且积劳之后，俾可小息。
……愿以余生，专研学术，所以为党国效力者在此。
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1929年6月，南京国民党政权作出取消所有大学区制的同时，又决定设立国立北平研究院，任命李石曾为院长，以削弱蔡元培以及他领导的中央研究院在国内的影响力。
同时，南京国民党政权还处处与中央研究院为难。
1930年1月，在蒋介石亲自主持的国民党中央政治会议上，勒令中央研究院在上海动工兴建的物理、化学、工程三个研究所的工程立即停止，于4月以前迁往南京。
不久，亲近蔡元培的蒋梦麟也被吴稚晖、李石曾从教育部长的职位上逼走，由蒋介石以行政院长的名义兼任教育部长，并任由李石曾提挈的李书华为政务次长，后又提拔其为教育部长。
这样一来，蔡元培的影响力日渐被完全排除到了南京国民政府教育部的领导体系之外。
为科学事业奠基——中研院掌门人
我与蔡孑民先生共事多年，觉得蔡先生有一种长处，可以补蒋先生（蒋介石）之不足。
蔡元培能充分使用他手下的人，每委人一事，他即付以全权，不再过问；遇有困难时，他却挺身负其全责；若有成功，他每啧啧归功于主任的人，然而外人每归于他老人家。
因此，人每乐为之用，又乐为尽力。
迹近于无为，而实则尽人之才，此是做领袖的绝大本领。
试看他近年用杨杏佛。
杏佛是一个最难用的人，然而蔡先生始终得其用……杏佛死后，蔡先生又完全信托于丁在君。
在君提出的改革案有不少阻力，但蔡先生一力维持之，使在君得行其志。
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这是胡适的一段话。
这一番话，把一个充满魅力的先行者和领路人的风范活生生地描绘出来。
与蔡元培共事多年的晚辈胡适在1935年6月给友人的一封信中，曾将蔡元培与蒋介石做过一个比较。
胡适眼中的蔡元培很有领袖风范，相比之下，蒋介石则过于细琐，终不能“小事糊涂”
。
中国的学界，幸有蔡元培这样一位杰出的领袖。
中央研究院（Academia Sinica），简称中研院，是中华民国时期中国最高学术研究机关，也是现今我国台湾地区最高学术研究机关。
1928年在首都南京成立，1949年搬迁台湾。
蔡元培是它的首任院长，并担任这一职务直至1940年3月。
这也可以说是蔡元培在南京国民政府时期在教育文化界写下的最浓墨重彩的一笔，它为中国的现代科学事业奠定了基础。
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