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9月，全国国语教育促进会在上海成立，被推举为会长。
12月24日，北洋军阀孙传芳通令通缉蔡元培、沈钧儒、褚辅成等人。
1927年，民国十六年，蔡元培60岁，4月，被任命为国民政府教育行政委员会委员。
9月17日，被推举权威国民政府委员及常务委员。
19日，被推举为国民党特别委员会常务委员。
10月1日，大学院成立，就任院长。
1928年，民国十七年，蔡元培61岁，1月，兼任交通大学（包括上海、唐山、北京三处分校）校长。
2月21日，在蔡元培先生主持下，大学院通令废止春秋祀孔旧典。
4月14日，到上海走访鲁迅。
4月，根据蔡元培先生等提议，国名党中央会议决议，设立中央研究院，任命蔡元培为院长。
11月被任命为故宫博物院理事，后被推为理事长。
1929年，民国十八年，蔡元培62岁，1月，被聘为教育部国语统一筹备委员会委员。
3月，被推为上海大同大学校董。
5月1日，四子怀新在上海出生。
6月7日，电辞监察院长及国民政府委员等职务。
8月29日，获准辞去监察院长职务。
8月，受教育部聘，兼任国立北平图书馆馆长。
1930年，民国十九年，蔡元培63岁，7月20日，任职中华职业教育社第十一届社员大会主席。
9月24日，被批准辞去北京大学校长名义。
10月，杨开慧在长沙被捕，蔡先生立即联合几位社会知名人士，联名营救。
11月1日，以中国公校董事会董事长的名义发布通告，改推于右任为该校校长。
1931年，民国二十年，蔡元培64岁，4月15日，为赵药农所编《中国新本草图志》一书撰写序文。
6月25日，主持国立北平图书馆新舍落成典礼，致开幕词。
12月15日，“九一八”
事变后到南京请愿的北平学生示威团二百余人到国民党中央党部，适开中央临时常会，蔡元培和陈铭枢被推为代表与学生见面，蔡先生没有一句责备学生的话。
1932年，民国二十一年，蔡元培65岁，春，为庆祝蔡元培先生65岁寿辰，中央研究院历史语言研究所约集该院专家各献科学论文一篇，集为《庆祝蔡元培先生65岁论文集》两巨册，以为纪念。
10月15日，陈独秀在上海被捕，与宋庆龄、杨杏佛诸先生致电国民党中央要求宽释。
12月17日，与宋庆龄、杨杏佛在上海组织中国人权保障同盟，推荐宋庆龄为主席，蔡元培为副主席。
1933年，民国二十二年，蔡元培66岁，2月10日国民党南京党部要求国民党中央解散人权保障同盟。
3月12日，中山文化教育馆成立，被推为理事。
3月14日，马克思逝世50周年，与陶行知、李公朴、陈望道、叶恭绰等一百余人发起纪念会。
4月，商务印书馆召开股东会，被推为董事。
亚东图书馆出版《独秀文存》，为之撰写序文。
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